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大多数自然界中不存在的酶促反应源于机制指导的设计，而具有合成实用价值却未曾预料到的酶促反应活性仍难以发现。在此，我们表明，系统考察酶与光催化剂的配对组合，可以揭示任一催化剂单独作用时均无法实现的涌现反应活性。通过评估多种磷酸吡哆醛（PLP）依赖型γ-官能团化酶与一组激发态氧化还原电位覆盖广泛范围的光催化剂的组合，我们发现了有机化学和酶学中此前未知的发散式光生物催化C–C偶联反应，包括一种此前未知的迁移型β-交叉偶联反应和常规的γ-交叉偶联反应。在这些发现的指导下，通过底物通道工程开展定向进化，获得了一组具有正交选择性的生物催化剂，能够选择性地生成支链或直链非天然氨基酸，并进一步增强对反应路径和立体化学的控制。总之，本研究表明，探索多催化协同作用能够发现具有合成价值且此前未被认识的酶促反应活性，为生物催化反应的发现提供了一种互补策略。
多催化协同作用实现用于骨架多样化的发散性光生物催化 C–C 偶联 | bioRxiv
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多催化协同作用实现用于骨架多样化的发散性光生物催化 C–C 偶联
Yang Yang
Liu-Peng Zhao
Binh Khanh Mai
Rui Guo
Lei Cheng
Huichong Liu
Ken Lin
Yunlong Zhao
Peng Liu
DOI：
https://doi.org/10.64898/2026.10.15.759323
Yang Yang
1
加州大学圣塔芭芭拉分校；
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通讯作者：
yang{at}chem.ucsb.edu
Liu-Peng Zhao
2
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Binh Khanh Mai
3
匹兹堡大学
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摘要
大多数自然界不存在的新型酶促反应都源自
机制指导的设计，而具有合成实用价值但未曾预期的酶反应活性仍难以发现。在此，我们表明，对酶与光催化剂的配对进行系统性探究，能够揭示任一催化剂单独作用时均无法实现的新涌现反应活性。通过评估多种催化γ-官能团化的磷酸吡哆醛（PLP）依赖型酶与一组激发态氧化还原电势覆盖广泛范围的光催化剂之间的组合，我们发现了此前在有机化学和酶学领域均未知的发散式光生物催化C–C偶联反应，包括一种此前未知的迁移式β-交叉偶联反应和常规γ-交叉偶联反应。在这些发现的指导下，通过底物通道工程开展定向进化，获得了一组具有正交选择性的生物催化剂，能够选择性地生成支链或直链非天然氨基酸，并进一步增强了对反应途径和立体化学的控制。总体而言，本研究表明，探索多催化协同作用能够揭示具有合成价值且此前未被认识的酶反应活性，为生物催化反应的发现提供了一种互补途径。
利益冲突声明
Y.Y.、L.-P.Z.和R.G.为加利福尼亚大学圣巴巴拉分校与霍华德·休斯医学研究所提交的一项专利申请（美国临时专利申请号：63/961,139）的发明人。该申请涵盖利用工程化PLP依赖型γ-合成酶进行光生物催化非天然氨基酸合成的组合物、系统和方法。其余作者声明不存在利益冲突。
已声明的资助方信息
美国国立卫生研究院
，R01EB036084
美国陆军研究办公室
，W911NF-24-2-0246
美国国家科学基金会
，CHE-2400087
，OAC-2117681
，OAC-1928147
，OAC-1928224
赫尔曼·弗拉施
基金会
，947-HF22
阿尔弗雷德·P.·斯隆基金会
，FG-2024-22244
卡米尔与亨利·德雷福斯基金会
，TC-25-084
戴维与露西尔·帕卡德基金会
，2023-76169
霍华德·休斯医学研究所
版权
本预印本的版权归作者／资助方所有，其已授予 bioRxiv 永久展示本预印本的许可。
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Liu
，
Ken
Lin
，
Yunlong
Zhao
，
Peng
Liu
bioRxiv
2026.10.15.759323；
doi：
https://doi.org/10.64898/2026.10.15.759323
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，
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Lin
，
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Zhao
，
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2026.10.15.759323;
doi:
https://doi.org/10.64898/2026.10.15.759323
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关键词：光生物催化 · 多催化协同 · 碳–碳偶联 · PLP依赖酶 · 定向进化 · 非天然氨基酸合成
原文链接：https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.10.15.759323v1?rss=1