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远红光（Far-Red，FR）光适应（FaRLiP）通过对光系统I（PSI）进行广泛重塑，使蓝细菌的光合活性扩展至远红光区域；这一过程包括以能够配位结合红移叶绿素f（Chl f）的旁系同源蛋白替换若干核心亚基。Chl f的结合位点仍存在争议，最新结构研究结果支持单个Chl f分子位于反应中心（RC）内的所谓A-1B位点。据此，有研究提出，这一定位会显著影响电子传递（ET）的方向性，使远红光适应型PSI（FR-PSI）反应中心内的电子传递几乎仅沿B分支进行。在本研究中，我们利用互补的脉冲电子顺磁共振（EPR）光谱和时间分辨（TR）EPR光谱，在低温条件下表征光生[P700A1⁻]自旋相关自由基对，从而直接探测FR-PSI中的电子传递。电子自旋回波衰减动力学呈现明显的双指数特征，表明形成了两种电荷分离态。与此一致，异相电子自旋回波包络调制（ESEEM）曲线可由源于不同偶极相互作用的两个调制频率定量描述，而[P700A1A⁻]和[P700A1B⁻]自由基对的共同贡献则能够准确模拟TR-EPR光谱。这些结果提供了直接的光谱学证据，表明FR-PSI的A、B两条分支均保持光化学活性。即使考虑到反应中心内存在单个Chl f分子，双向电子传递仍得以保留，这进一步意味着这两种自由基对源于同一个初级电子供体。这一发现表明，P700最有可能是初级电子供体，并不支持由反应中心Chl f启动电荷分离的机制。
远红光适应型光系统I中的双向电子传递。对该光系统功能的启示 | bioRxiv
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远红光适应型光系统I中的双向电子传递。对该光系统功能的启示
Andrea Calcinoni，
Anna Paola Casazza，
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Alessandro Agostini，
Marco Bortolus，
Donatella Carbonera，
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Stefano Santabarbara
doi：
https://doi.org/10.64898/2026.07.21.739882
Andrea Calcinoni
1
帕多瓦大学化学科学系，Via Marzolo 1，35131 Padova，意大利；
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Anna Paola Casazza
2
意大利国家研究委员会光合作用研究组，Via A. Corti 12，20133 Milano，意大利；
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Alessandro Agostini
3
帕多瓦大学；
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Marco Bortolus
4
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Donatella Carbonera
1
帕多瓦大学化学科学系，Via Marzolo 1，35131 Padova，意大利；
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5
意大利国家研究委员会光合作用研究组，Via A. Corti 12，20133 Milano，意大利。
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远红光（FR）光适应（FaRLiP）使蓝细菌能够将光合作用活动扩展至远红光区域，其机制包括对光系统 I（PSI）进行广泛重塑，其中包括以能够配位红移叶绿素 f（Chl f）的旁系同源蛋白替换若干核心亚基。Chl f 的结合位置目前仍存在争议；最新的结构研究结果支持在反应中心（RC）内所谓的 A-1B 位点存在一个单独的 Chl f 分子。这一发现被认为会显著影响电子转移（ET）的方向性，使远红光 PSI 反应中心中的电子转移几乎沿 B 分支单向进行。在本研究中，我们通过在低温条件下结合互补的脉冲电子顺磁共振（EPR）和时间分辨（TR）电子顺磁共振光谱技术，对光生的自旋相关 [P700⁺A1⁻] 自由基对进行表征，从而直接探测远红光 PSI 中的电子转移。电子自旋回波衰减动力学呈现明显的双指数特征，表明形成了两种电荷分离态。与此一致，异相位电子自旋回波包络调制（ESEEM）轨迹可由两个源自不同偶极相互作用的调制频率进行定量描述，而时间分辨 EPR 光谱则可通过 [P700⁺A1A⁻] 和 [P700⁺A1B⁻] 自由基对共同贡献的组合进行准确模拟。这些结果为远红光 PSI 中 A、B 两条分支均保持光化学活性提供了直接的光谱学证据。即使考虑到反应中心内存在单个 Chl f 分子，电子转移双向性的 պահպան，进一步表明这两个自由基对源自一个共同的初级电子供体。该发现确定 P700 是最有可能的初级电子供体，并表明
反对这样一种机制，即反应中心（RC）的叶绿素 f（Chl f）启动电荷分离。
利益冲突声明
作者声明不存在任何利益冲突。
版权
本预印本的版权所有者为作者/资助方，其已授予 bioRxiv 一项永久展示该预印本的许可。
该预印本依据以下许可公开：
CC-BY-NC-ND 4.0 国际许可。
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发布于2026年7月25日。
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《远红光适应型光系统 I 中的双向电子转移：对该光系统功能的启示》
Andrea Calcinoni，
Anna Paola Casazza，
Alessandro Agostini，
Marco Bortolus，
Donatella Carbonera，
Stefano Santabarbara
bioRxiv
2026.07.21.739882；
doi：
https://doi.org/10.64898/2026.07.21.739882
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《远红光适应型光系统 I 中的双向电子转移：对该光系统功能的启示》
Andrea Calcinoni，
Anna Paola Casazza，
Alessandro Agostini，
Marco Bortolus，
Donatella Carbonera，
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bioRxiv
2026.07.21.739882；
doi：
https://doi.org/10.64898/2026.07.21.739882
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关键词：远红光适应 · 光系统I · 双向电子转移 · 叶绿素f · 电子顺磁共振 · 光合电荷分离
原文链接：https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.07.21.739882v1?rss=1