拓展恶臭假单胞菌对乙酰香草酮、5-羧基香草酸和香草基乙醛酸的分解代谢能力,以利用源自牛皮纸法木质素的芳香族化合物生产黏康酸

root 提交于 周五, 08/21/2026 - 14:47
纸浆和造纸工业会产生大量浓缩硫酸盐木质素,而将其转化为单一化学产品极具挑战性。为此,串联化学解聚与生物转化以获得单一且原子经济的产物,是一种具有潜力的策略。在本研究中,我们采用以松木来源硫酸盐木质素为底物的铜催化氧化解聚,通过同时断裂 C--O 键和 C--C 键,生成多种可被生物利用的芳香族单体,其产率为 4.5 重量%(wt%;每克木质素所得单体克数);随后进行逆流萃取,单体回收率为 52 wt%。由此获得的氧化木质素产物中含有香草醛、香草酸盐、4-羟基苯甲醛、4-羟基苯甲酸盐、5-甲酰基香草醛、5-羧基香草醛、5-羧基香草酸盐、乙酰香草酮和香草基乙醛酸酯。 基于该物流组成,我们对具有工业相关性的土壤细菌恶臭假单胞菌 KT2440(Pseudomonas putida KT2440)进行了工程改造,通过过表达 10 个异源基因(acvABCDEFSYK-6、vceABSYK-6、ligW2SYK-6 和 mdlCPP),使其能够分解代谢后五种化合物。我们将这些工程化途径与先前报道的由 G 型和 H 型单体生产黏康酸的策略相结合,构建了恶臭假单胞菌 KMM428。该菌株能够利用解聚硫酸盐木质素混合物中 93.6 {+/-} 0.2 mol% 的已定量芳香族单体,并以 99 {+/-} 3 mol% 的产率生成黏康酸,产率基于已定量单体计算。总体而言,本研究通过纳入三种 {beta}-5 裂解产物,除传统 G 型单体外,使该过程的理论碳转化效率提高了 37.6 {+/-} 0.1 mol%。

制浆造纸工业会产生大量浓缩牛皮纸木质素,而将其转化为单一化学产品具有较大挑战性。为此,将串联化学解聚与生物转化相结合,以获得单一且原子经济性高的产物,是一种具有潜在前景的策略。在本研究中,我们以松木来源的牛皮纸木质素为原料,采用铜催化氧化解聚,通过同时断裂 C--O 和 C--C 键,生成多种具有生物可利用性的芳香族单体,其产率为 4.5 重量%(wt%;每克木质素生成的单体克数);随后进行逆流萃取,单体回收率为 52 wt%。由此获得的氧化木质素产物中含有香草醛、香草酸盐、4-羟基苯甲醛、4-羟基苯甲酸盐、5-甲酰基香草醛、5-羧基香草醛、5-羧基香草酸盐、乙酰香草酮和香草基乙醛酸酯。

基于该物流组成,我们通过过表达 10 个异源基因(acvABCDEFSYK-6、vceABSYK-6、ligW2SYK-6 和 mdlCPP),对具有工业相关性的土壤细菌恶臭假单胞菌 KT2440(Pseudomonas putida KT2440)进行了工程改造,使其能够分解代谢后五种化合物。我们将这些工程化途径与此前报道的、将 G 型和 H 型单体转化为黏康酸的策略相结合,构建了 P. putida KMM428。该菌株能够利用解聚牛皮纸木质素混合物中 93.6 {+/-} 0.2 mol% 的已定量芳香族单体,并以 99 {+/-} 3 mol% 的产率生成黏康酸,所述产率以已定量单体为基准。总体而言,通过纳入 3 种 {beta}-5 裂解产物,除传统 G 型单体外,本研究使该过程的理论碳转化效率提高了 37.6 {+/-} 0.1 mol%。


📄 原文链接:https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.08.18.745639v1?rss=1

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