氢驱动的无细胞辅因子再生实现了丙酮酸向乳酸的化学计量生物转化

root 提交于 周二, 08/11/2026 - 00:47
到2030年,绿色氢气的成本预计将降至1.5美元/千克以下,这为其在燃料电池和工业供热之外的应用开辟了新途径。本文证明,H2 可作为无细胞酶辅因子再生过程中的化学计量电子供体,将 H2 氧化与 NADPH 生成相偶联,并驱动丙酮酸向乳酸的完全生物转化。 来自过表达产气荚膜梭菌铁氧还蛋白的大肠杆菌的部分纯化酶体系,并经 [FeFe]-氢化酶 CpII 增强后,实现了 103 M min-1 的 NADP+ 还原速率(提高了27倍),且该速率对 H2 分压呈超线性依赖。通过纯化组分(CpI 或 CpII、CpFd、AnFNR、LDH)重构体系后,揭示出一个依赖于氧化还原电位的迟滞阶段:在丙酮酸还原在热力学上变为自发之前,NADPH/NADP+ 比值必须超过 0.85;此后,反应速率呈指数加快。 这些结果表明,氢驱动的辅因子再生可作为一种可扩展、无副产物的平台,用于由可再生 H2 驱动的还原性生物转化。

到2030年,绿色氢气成本预计将降至1.5美元/千克以下,这为其在燃料电池和工业供热之外的应用开辟了新途径。本文表明,H2可作为无细胞酶辅因子再生中的化学计量电子供体,将H2氧化与NADPH生成偶联,并驱动丙酮酸向乳酸的完全生物转化。

来自过表达产气荚膜梭菌铁氧还蛋白的大肠杆菌的部分纯化酶体系,并辅以[FeFe]-氢化酶CpII,可实现103 M min-1的NADP+还原速率(提高27倍),且该速率对H2分压呈超线性依赖。由纯化组分(CpI或CpII、CpFd、AnFNR、LDH)重构的体系揭示出一个依赖于氧化还原电位的滞后阶段:NADPH/NADP+比值必须超过0.85,丙酮酸还原在热力学上才会自发进行,此后反应速率呈指数加速。

这些结果表明,氢驱动的辅因子再生可成为一种可扩展、无副产物的平台,用于由可再生H2驱动的还原性生物转化。


📄 原文链接:https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.08.07.743378v1?rss=1

🏷️ 无细胞生物催化 辅因子再生 氢化酶 NADPH再生 丙酮酸还原 乳酸生物转化