拟南芥特化代谢中首次发现的 O-去甲基化活性解析了莨菪亭生物合成中缺失的步骤

香豆素是一类来源于苯丙烷途径的植物专一性代谢物，在植物防御、塑造根际植物—微生物相互作用以及促进铁获取方面发挥作用。在拟南芥（Arabidopsis thaliana）这一研究铁响应性香豆素代谢的模式植物中，邻苯二酚型香豆素莨菪亭（esculetin）的酶促来源长期以来一直未得到解析。在此，我们鉴定了拟南芥专一性代谢中的首个O-去甲基化反应，并表明2-氧代戊二酸和Fe(II)依赖性双加氧酶可催化东莨菪内酯（scopoletin）的6-O-去甲基化生成莨菪亭。我们将这些酶命名为东莨菪内酯6-O-去甲基酶（S6ODs），并通过生化表征验证其活性；同时结合代谢组学分析以及独立的功能缺失突变体材料，提供了其在植物体内发挥作用的遗传学证据。S6OD活性的破坏会重塑香豆素谱，并在铁供应受限条件下改变植物表现，表明莨菪亭的生物合成有助于植物在此类条件下的响应。我们的研究结果解析了莨菪亭生物合成中这一长期寻求而未明的缺失步骤。该研究确立了O-去甲基化是拟南芥专一性代谢中此前未被认识的一类反应，并提示由2OGD介导的O-去甲基化在植物代谢进化过程中被反复招募，这对代谢工程以及作物铁获取性状的改良具有重要意义。

香豆素是来源于苯丙烷途径的特化代谢产物，在植物防御、塑造根际植物—微生物相互作用以及促进铁吸收方面发挥作用。在拟南芥（Arabidopsis thaliana）这一研究铁响应性香豆素代谢的模式植物中，邻苯二酚型香豆素埃斯库林亭（esculetin）的酶促来源长期未得到解析。本文鉴定了拟南芥特化代谢中的首个O-去甲基化反应，并表明依赖2-氧戊二酸和Fe(II)的双加氧酶可催化东莨菪素（scopoletin）发生6-O-去甲基化生成埃斯库林亭。我们将这些酶命名为东莨菪素6-O-去甲基酶（S6ODs），并通过生化表征验证其活性；同时结合代谢组学谱分析以及独立的功能缺失突变体材料，提供了其在体内发挥作用的遗传学证据。S6OD活性的破坏会重塑香豆素谱，并在铁有效性受限条件下改变植物表现，这表明埃斯库林亭生物合成有助于植物在此类条件下的响应。我们的研究结果解析了长期寻求而未明的埃斯库林亭生物合成缺失步骤，确立了O-去甲基化作为拟南芥特化代谢中此前未被认识的一类反应，并提示由2OGD介导的O-去甲基化在植物代谢进化过程中被反复招募，这对于代谢工程以及作物铁吸收性状的改良具有重要意义。

📄 原文链接：https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.07.11.737633v1?rss=1

🏷️ 拟南芥 香豆素生物合成 O-去甲基化 2OGD双加氧酶 铁缺乏响应