脂质网络交联水凝胶：通过脂质运动在多尺度上调控材料动力学

对不同长度尺度上的网络动力学进行调控是天然材料的一项特征，而这一点在合成水凝胶中难以复制。水凝胶的黏弹性通常通过调节可逆交联的动力学来控制；然而，这种策略会不可避免地将最终形成的宏观尺度动力学与构成网络的各个组分的纳米尺度动力学耦合在一起。受以脂质作为结构元件的生物材料启发，我们提出了脂质网络交联（Lipid Network Crosslinked, LINC）水凝胶。这类水凝胶利用自组装脂质体内单个脂质分子的迁移性，使其作为共价的网络交联点。与仅由聚合物构成且具有等效交联化学和刚度的水凝胶相比，这些可移动的共价交联点可使水凝胶的应力松弛速率提高20倍以上。我们表明，脂质体的设计参数，包括表面官能化程度和脂肪尾链饱和度，为独立调控宏观储能模量和应力松弛行为提供了途径。最后，作为一个对不同长度尺度网络动力学调控至关重要的应用实例，我们将细胞黏附配体置于迁移性较高或较低的网络元件上。在具有相同宏观黏弹性的LINC水凝胶中培养的人神经祖细胞，会响应纳米尺度的配体动力学而显著改变其表型。这些结果确立了LINC水凝胶作为一种仿生材料的地位：它通过利用宏观聚合物网络内纳米尺度的脂质迁移性，实现对多个长度尺度上动力学行为的调控。

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