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生物矿化是一种无处不在的现象，至今仍令科学界着迷。矿化结构最显著地见于海洋生物，其外壳或外骨骼通过沉淀特定的碳酸钙（CaCO3）多晶型而形成，这些多晶型被称为无定形碳酸钙（ACC）、球霰石、文石和方解石。为了控制其壳层中的晶体多晶型，双壳类生物进化出了依赖离子结合型分泌组的策略，该分泌组由壳基质蛋白（SMPs）构成。在珍珠贝 Pinctada fucata 的棱柱层中分泌的 Aspein 是一种异常富含酸性残基的蛋白质，几乎完全由天冬氨酸组成，并因而被公认为迄今已知酸性最强的壳基质蛋白。通过体外结晶实验，Aspein 已被证明在现代海水条件下可选择方解石而非文石。然而，它如何通过其结构性质发挥这种选择性仍然是一个谜。 通过将基于序列的预测与全原子分子动力学模拟相结合，我们揭示了 Aspein 是一种本征无序有机基质蛋白（IDOMP），其会发生离子特异性的链塌缩与相分离。得益于其独特的天冬氨酸密度和构象模糊性，Aspein 首先捕获 Ca2+，随后吸引 CO32−，继而稳定 ACC 和类方解石相，同时阻止 Mg2+ 的掺入以避免文石形成。实际上，通过 Asp-Ca2+ 桥联，无结构簇的聚并形成过饱和蛋白质-CaCO3 组装体，从而启动方解石结晶。因此，Aspein 的可塑性、凝聚倾向以及天冬氨酸密度通过抑制成核并控制生物矿物的生长，关键性地调节了决定 CaCO3 多晶型的路径。从更广泛的视角来看，我们的研究阐明了若干由 IDOMP 介导的生物矿化过程所遵循的分子与物理化学原理；这类蛋白质的作用虽普遍存在，却长期被忽视，其机制此前尚未得到解析。
生物矿化是一种普遍存在的现象，至今仍令科学界着迷。矿化结构最显著地见于海洋生物，其外壳或外骨骼通过沉淀特定的碳酸钙（CaCO3）多晶型而形成，这些多晶型包括无定形碳酸钙（ACC）、球霰石、霰石和方解石。为了控制其壳层中的晶体多晶型，双壳类生物已经进化出相关策略，涉及由壳基质蛋白（SMPs）组成、具有离子结合能力的分泌组。
在珍珠贝 Pinctada fucata 的棱柱层中分泌的 Aspein，是一种异常富含酸性氨基酸的蛋白质，仅由天冬氨酸组成，并因而被公认为迄今已知酸性最强的壳基质蛋白。通过体外结晶实验表明，在现代海水条件下，Aspein 能够在方解石与霰石之间优先选择方解石。然而，就其结构特性而言，它究竟如何实现这种选择性仍然是一个未解之谜。
通过结合基于序列的预测与全原子分子动力学模拟，我们揭示了 Aspein 是一种本征无序有机基质蛋白（IDOMP），其会发生离子特异性的链塌缩与相分离。得益于其独特的天冬氨酸密度和构象模糊性，Aspein 首先螯合 Ca2+，随后吸引 CO32- 离子，继而稳定 ACC 和类方解石相，同时阻止 Mg2+ 的掺入以避免霰石形成。事实上，通过 Asp-Ca2+ 桥联，无结构簇的聚并形成过饱和蛋白质-CaCO3 组装体，从而启动方解石结晶。因此，Aspein 的可塑性、易凝聚性以及天冬氨酸密度，通过抑制成核并调控生物矿物的生长，关键性地调节了决定 CaCO3 多晶型的路径。
从更广泛的视角来看，我们的研究阐明了由 IDOMP 介导的生物矿化过程中若干分子与物理化学原理；这类蛋白尽管长期被忽视，却普遍存在，而其作用机制此前尚未得到解析。
📄 原文链接：https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.06.03.729799v1?rss=1
🏷️ 生物矿化 本征无序蛋白 分子动力学模拟 壳基质蛋白 碳酸钙多晶型