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生物分子在纳米颗粒表面的自发吸附现象已在蛋白质层面得到广泛表征,但代谢物冠层仍缺乏清晰界定,尽管其在理化性质和生物学特性上均具有鲜明独特性。本文利用非靶向液相色谱-质谱技术,首次报道了人血浆中25种化学修饰碳纳米管代谢物冠层组成的类别水平图谱。互补的分析条件检测到约9,000个代谢物特征,其中超过5,000个获得了有效的冠层相对于血浆的富集测量。机器学习分类器将代谢物类别注释的覆盖范围由10–45%扩展至全部检测集合,从而实现了对类别水平富集模式的系统分析。我们发现,聚合物包裹对冠层组成具有主导作用,其中DNA包裹选择性富集非极性脂质,而PEG包裹则更有利于极性代谢物的富集。在每一种聚合物背景下,共价量子阱缺陷还会以依赖于结构和化学性质的方式进一步调控类别水平的富集。羧基芳基缺陷广泛增强两亲性脂质的募集,而三氟芳基缺陷则抑制单链两亲性物种,同时减弱双链磷脂的耗竭。我们的研究结果表明,工程化碳纳米管可作为在化学上可调控且具有选择性的代谢物富集支架,从而有望提升基于碳纳米管的平台在复杂生物流体中募集并检测结构多样、低丰度小分子的能力。
生物分子在纳米颗粒表面的自发吸附现象已在蛋白质层面得到广泛表征,但代谢物冠层仍缺乏明确定义,尽管其在理化性质和生物学特性上具有显著独特性。本文利用非靶向液相色谱-质谱联用技术,首次在类别层面绘制了人血浆中25种化学修饰碳纳米管的代谢物冠层组成图谱。互补分析条件共检测到约9,000个代谢物特征,其中超过5,000个获得了有效的冠层相对于血浆的富集测量值。机器学习分类器将代谢物类别注释的覆盖率从10–45%扩展至全部检测集合,从而实现了对类别层面富集模式的系统分析。我们发现,聚合物包裹对冠层组成起主导作用,其中DNA包裹选择性富集非极性脂质,而PEG包裹则更倾向于富集极性代谢物。在每种聚合物背景下,共价量子阱缺陷还以依赖结构和化学性质的方式进一步调控类别层面的富集。羧基芳基缺陷广泛增强两亲性脂质的募集,而三氟甲基芳基缺陷则抑制单链两亲性物种,同时减弱双链磷脂的耗竭。我们的研究结果表明,工程化碳纳米管可作为化学上可调控、具有选择性的代谢物富集支架,可能增强基于碳纳米管的平台在复杂生物流体中募集并检测结构多样、低丰度小分子的能力。
📄 原文链接:https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.06.02.729405v1?rss=1
🏷️ 碳纳米管 代谢物冠层 非靶向代谢组学 液相色谱-质谱 机器学习分类 血浆代谢物富集
来源出处
化学工程化碳纳米管绘制人血浆中类别选择性代谢物富集图谱
https://www.biorxiv.org/content/10.64898/2026.06.02.729405v1?rss=1